Émission quantique accordable par contrainte à partir de défauts atomiques dans le nitrure de bore hexagonal pour les télécommunications

Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 21673 (2022) Citer cet article

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Cette étude présente l'extension de l'accordabilité des émetteurs hBN Quantum 2D vers les bandes optiques télécom (bande C - 1530 à 1560 nm) et UV-C (store solaire - 100 à 280 nm) en utilisant des incitations de contrainte externes, pour les longues et courtes portées. applications de communication quantique (distribution de clé quantique (QKD)), respectivement. Les émetteurs quantiques sont les éléments de base de ces technologies QKD (communication ou information quantique), qui doivent émettre des photons uniques à température ambiante et capables de régler la longueur d'onde d'émission sur la plage nécessaire ci-dessus. La littérature récente a révélé que les émetteurs quantiques dans le hBN 2D n'ont la capacité de résister qu'à des températures élevées et à des traitements de recuit agressifs, mais les prédictions de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) indiquent que le hBN ne peut émettre que des photons uniques d'environ 290 à 900 nm (UV à près -Régions IR). Il est donc nécessaire de concevoir et de régler davantage la longueur d'onde d'émission des émetteurs quantiques hBN sur les bandes susmentionnées (nécessaires pour une mise en œuvre efficace du QKD). L'une des solutions pour régler la longueur d'onde d'émission consiste à induire une contrainte externe. Dans ce travail, nous examinons l'accordabilité de l'émission quantique dans hBN avec des défauts ponctuels en induisant trois déformations normales différentes à l'aide de calculs DFT. Nous avons obtenu la plage d'accordabilité jusqu'à 255 nm et 1589,5 nm, pour les défauts ponctuels à savoir les mono-lacunes de bore (VB) et les mono-lacunes de bore avec des atomes d'oxygène (VBO2) respectivement, ce qui peut améliorer la mise en œuvre réussie du QKD efficace. Nous examinons également l'accordabilité des autres défauts à savoir. monolacunes d'azote, monolacune d'azote avec auto-interstitiels, monolacune d'azote avec interstitiels de carbone, dimères de carbone et liaisons pendantes de bore, qui ont révélé l'émission quantique accordable dans le visible, d'autres gammes de spectre UV et IR et une telle émission quantique personnalisée peut améliorer le naissance d'autres dispositifs photoniques quantiques.

Les émetteurs quantiques photoluminescents qui sont suffisamment proches des caractéristiques idéales d'émission de photons uniques, capables de conserver les propriétés émissives à des températures de fonctionnement plus élevées, divers environnements difficiles et la possibilité d'ajuster le spectre d'émission sur la large gamme (gamme de longueurs d'onde plus élevée à plus courte) sont les éléments centraux pour la mise en œuvre réussie des technologies de l'information quantique et de la photonique quantique intégrée. En particulier, les communications quantiques robustes exigent des émetteurs quantiques qui fournissent une émission quantique efficace dans la gamme des télécommunications (bande C) de 1530 à 1560 nm pour des distances plus longues et courtes1,2,3 via des fibres optiques4 et des canaux en espace libre5,6. La communication quantique dans la région UV est également une autre approche alternative aux distances à courte portée [dans des conditions sans visibilité directe (NLOS)], qui nécessite une émission quantique dans la région aveugle solaire (UV-C) de 100 à 280 nm7, 8.

La recherche de pointe a révélé que la mise en œuvre de tels émetteurs quantiques idéaux à l'aide de matériaux en couches est l'une des solutions les plus prometteuses9,10,11,12. Cependant, les émetteurs quantiques développés à ce jour dans le hBN 2D (graphène blanc) maintiennent leurs caractéristiques d'émission élevées à des températures de fonctionnement élevées13 et à des traitements de recuit vigoureux14, mais ne présentent le spectre d'émission que de l'UV au proche infrarouge, c'est-à-dire environ 290– Gamme de 900 nm15,16. Comme technique alternative, les nanotubes de carbone présentent une émission quantique autour de 1500 nm17, mais font face à l'inconvénient d'une plage d'émission étroite et de leurs basses températures de fonctionnement. D'autre part, les points quantiques peuvent atteindre un large spectre d'émission18,19. Cependant, l'émission de longueur d'onde spécifique dans les points quantiques nécessite des arrangements quantiques distincts et un dopage différent. Par conséquent, il est difficile d'obtenir un spectre d'émission complet à large plage sur un seul matériau hôte à l'aide de points quantiques.

L'une des solutions les plus prometteuses pour répondre à l'exigence de communication quantique consiste à régler l'émission quantique dans le hBN 2D à travers des défauts dans la plage nécessaire. Comme le hBN est le premier matériau hyperbolique naturel connu, c'est-à-dire que les liaisons dans le plan sont plus fortes que les liaisons hors du plan dans sa structure cristalline, une contrainte externe peut être appliquée pour modifier les niveaux d'énergie électronique des états de défaut ponctuels luminescents et ajuster leur émission. spectre. La caractéristique d'extensibilité élevée20 des matériaux 2D prend en charge l'ingénierie des contraintes de la bande interdite électronique des émetteurs quantiques et favorise l'accordabilité de l'émission de photons uniques. Ici, nous illustrons l'accordabilité optique d'émetteurs quantiques précis (défauts ponctuels luminescents) dans hBN 2D en induisant des gradients de contrainte, à l'aide de calculs de théorie fonctionnelle de la densité (DFT).

Dans ce travail, nous avons simulé trois types différents d'inductions de déformation normales dans le hBN 2D avec des défauts ponctuels en se rapprochant d'une situation expérimentale telle que l'induction d'une déformation sur une couche de hBN 2D avec des défauts ponctuels à l'aide d'un substrat en polycarbonate pliable (PCB)21. Afin d'identifier les candidats potentiels à l'émission quantique (défauts ponctuels luminescents), à utiliser pour nos simulations d'inductions de déformation, des simulations DFT publiées antérieurement sans incitations de déformation ont été prises en considération22,23,24. Nos résultats simulés par DFT d'émetteurs quantiques sans incitation de contrainte externe sont également cohérents avec les observations expérimentales publiées précédemment. D'après nos travaux avec divers types d'inductions de contrainte, on observe que les émetteurs présentent une plus grande accordabilité et le large spectre d'émission de la région aveugle solaire (UV-C) de 255 nm au-delà de la gamme de longueurs d'onde des télécommunications de 1589,5 nm, respectivement. L'illustration schématique de l'émission de photons uniques dans le proche IR accordée des émetteurs quantiques soumis à une contrainte externe sous excitation optique est illustrée à la Fig. 1.

Illustration schématique du réglage de l'émission quantique vers la région proche infrarouge par incitation à la contrainte externe. Le défaut de point luminescent dans hBN, tel que formé par divers processus de fabrication de défauts, a été soumis à une contrainte externe à l'aide d'un faisceau de polycarbonate pliable, sous excitation laser optique pour régler la longueur d'onde d'émission quantique sur la gamme de longueurs d'onde des télécommunications afin de répondre à l'exigence de communication quantique.

Dans cet article, nous nous concentrons principalement sur la surveillance de l'accordabilité plus large des émetteurs quantiques dans le hBN 2D sous différentes contraintes normales induites. La figure 2 représente la classification des différentes souches inductibles de l'extérieur. Nous nous concentrons principalement sur différentes accordabilités induites par la déformation normale, qui ont été observées dans des expériences antérieures d'induction de déformation14,25 et des travaux de calcul14,21 et ici, nous avons projeté l'accordabilité d'émission de différents défauts ponctuels luminescents pour différentes déformations normales induites. Induire une contrainte de cisaillement est hors de notre intérêt de recherche.

Classification des différentes souches inductibles de l'extérieur et leurs schémas. Dans l'ensemble, la souche inductible de l'extérieur est classée en deux types, dans lesquels nous nous intéressons à l'induction de différentes souches normales. Cette déformation normale est classée en trois types : longitudinale (application d'une déformation dans la direction horizontale par rapport au matériau), latérale (application d'une déformation dans la direction verticale par rapport au matériau) et volumétrique (application d'une déformation sur tous les côtés) et les meilleurs exemples de déformation volumétrique sont biaxiales. souche. La représentation schématique de trois incitations à la déformation normale différentes est présentée ci-dessous. Dans les trois déformations normales différentes, il n'y a que deux façons possibles de créer des effets de déformation, c'est-à-dire créer des effets de traction ou de compression. L'effet de traction crée un étirement du matériau et la compression crée un rétrécissement du matériau. Par exemple : la déformation de traction longitudinale étire le matériau vers la direction horizontale et la déformation de compression longitudinale rétrécit le matériau dans la direction horizontale et, de la même manière, les effets de traction et de compression latérale et volumétrique se comportent.

Un phénomène important doit être pris en compte lors du calcul de ces incitations à la déformation, en particulier lors de l'induction de déformations transversales ou longitudinales, le coefficient de Poisson. Le coefficient de Poisson (V) définit qu'avec la déformation induite (transversale ou longitudinale), il y aura également une autre petite déformation du matériau, qui est perpendiculaire à la direction de la charge (direction de la déformation appliquée). Cette petite déformation sera en rapport négatif, comme le montre la Fig. 3a, b.

Représentation schématique de l'effet du coefficient de Poisson pour les déformations longitudinales et latérales induites. (a) Pour la déformation de traction longitudinale appliquée, puis avec l'étirement longitudinal (étirement horizontal), il y aura également une petite déformation en compression le long de la direction orthogonale en raison de l'effet du coefficient de Poisson (V) du matériau et elle est définie par l'expression ci-dessous ( un). (b) Pour la déformation de traction latérale appliquée, puis avec l'étirement latéral (étirement vertical), il y aura également une petite déformation en compression le long de la direction orthogonale en raison de l'effet du coefficient de Poisson (V) du matériau et elle est définie par l'expression ci-dessus ( b). Ici, dans les deux figures, nous avons induit une déformation de traction (étirement) et, à cause de cela, la déformation en compression a lieu. La déformation due au coefficient de Poisson (V) peut également être un petit étirement (traction), lorsque la déformation induite réelle est compressive.

Selon la littérature antérieure (ajustement quantique induit par la contrainte), nous avons trouvé trois principaux types de contraintes normales, étudiés dans les références21,25. L'une est la déformation biaxiale (déformation volumétrique) et les deux autres sont des déformations latérales unilatérales et longitudinales unilatérales. Ce type de déformation latérale ou longitudinale unilatérale peut être appliqué au matériau, en le plaçant sur une poutre pliable en polycarbonate (PC) (dans laquelle un bord de la direction verticale ou horizontale est fixé et la contrainte est appliquée à un autre bord) comme observé dans la référence21. Par conséquent, en calculant ces trois types de contraintes, nous examinons l'accordabilité de l'émission quantique de différents défauts ponctuels luminescents dans le hBN 2D et projetons leur accordabilité.

Nous avons calculé l'effet de la déformation biaxiale sur les émetteurs quantiques hBN à l'aide de simulations DFT en tenant compte des conditions expérimentales. En pratique, une déformation biaxiale négative (positive) peut être appliquée en déposant le film hBN sur le noyau des poutres en PC, disposées en structure cruciforme comme observé dans la Réf.26 et en pliant simultanément tous les bords vers le haut (vers le bas), comme le montre la Fig. .4 (Fig. 5), induit les forces de contraction (expansives) complètes dans les deux directions de tenseur xx et yy sur le matériau au même moment.

Illustration schématique de l'induction de déformation biaxiale négative sur le film hBN. Le film hBN est transféré sur un faisceau PC disposé en structure cruciforme pour induire une déformation biaxiale. Tous les bords sont pliés vers le haut pour induire une déformation biaxiale négative qui conduit à un rétrécissement global du matériau. (a) La force de rétrécissement (compression) induite vers le seul composant du tenseur xx conduira à une déformation uniaxiale négative. (b) Comme pour (a), si une force de compression est induite dans les deux composants du tenseur xx et yy, cela conduira à une déformation biaxiale négative.

Illustration schématique de l'induction de déformation biaxiale positive sur le film hBN. Le film hBN est transféré sur un faisceau PC disposé en structure cruciforme pour induire une déformation biaxiale. Tous les bords sont pliés vers le bas pour induire une déformation biaxiale positive qui conduit à un étirement global du matériau. (a) La force expansive (de traction) induite vers le seul composant du tenseur xx conduira à une déformation uniaxiale positive. (b) Comme pour (a), si une force expansive est induite dans les deux composants du tenseur xx et yy, cela conduira à une déformation biaxiale positive.

En utilisant la section du tenseur de contrainte cible présente dans l'optimiseur géométrique dans les calculs DFT, nous avons simulé l'effet des déformations biaxiales négatives (positives) sur divers défauts ponctuels luminescents dans le hBN 2D. Toutes les valeurs de tolérance d'erreur de contrainte ont été fixées à 0,0005 eV/A3.

La section du tenseur de contrainte cible cible la contrainte interne du matériau, où des valeurs de déformation négatives le long des composantes xx et yy entraînent une force de compression le long des directions xx et yy (tenseur) de hBN 2D, comme illustré à la Fig. 4, ce qui conduit à l'induction de déformation biaxiale négative et les valeurs positives le long des composantes xx et yy entraîneront une force d'expansion dans les directions xx et yy (tenseur) de hBN 2D, comme le montre la figure 5, ce qui conduit à une induction de déformation biaxiale positive.

Nous avons également calculé l'effet des contraintes latérales unilatérales et longitudinales unilatérales sur les émetteurs quantiques hBN à l'aide de simulations DFT, afin d'examiner l'accordabilité quantique. Cette approche consistant à induire des déformations normales contraintes (déformation latérale unilatérale ou longitudinale unilatérale) afin de régler efficacement l'émission quantique, a été considérée à partir d'observations expérimentales et DFT antérieures, comme indiqué dans la référence21. Ce type de déformation normale (déformation latérale unilatérale ou longitudinale unilatérale) a été induit expérimentalement, en transférant le film hBN sur une poutre en polycarbonate (PC) pliable de 1,5 mm d'épaisseur, ce qui permet d'induire une déformation contrôlable. Un bord (vertical ou horizontal) de la poutre PC sera fixe et l'autre côté sera plié vers le bas (vers le haut) pour produire des effets de traction (compression) comme indiqué sur les Fig. 6a,b.

Illustration schématique des effets de traction et de compression. Le film hBN est transféré sur une poutre en polycarbonate pliable et un bord de la poutre est fixé. (a) Un autre bord de la poutre PC est plié vers le bas pour induire une contrainte de traction, ce qui conduit à un étirement du matériau vers le bord induit par la contrainte de traction. (b) Un autre bord du PC est plié vers le haut pour induire une contrainte de compression, ce qui entraîne un rétrécissement du matériau vers le bord induit par une contrainte de compression.

Tout en simulant ce type d'induction de déformations latérales unilatérales ou longitudinales unilatérales comme similaire à l'approximation expérimentale, l'effet du coefficient de Poisson, comme le montre la figure 3, entre également en considération.

Selon le coefficient de Poisson, lorsqu'un effet de traction (étirement) est induit vers une direction latérale (verticale) [ou longitudinale (horizontale)] unilatérale, il crée une expansion du matériau (vers une direction latérale ou longitudinale unilatérale) et produit également une petite déformation en compression. Cette déformation en compression sera orthogonale à la direction de la contrainte appliquée (effet de traction).

De même, lorsqu'un effet de compression (rétrécissement) est induit vers une direction latérale (verticale) [ou longitudinale (horizontale)] unilatérale, il crée un rétrécissement du matériau (vers une direction latérale ou longitudinale unilatérale) et produit également une petite déformation expansive . Cette déformation expansive sera orthogonale à la direction de la contrainte appliquée (effet de compression).

Par conséquent, pour calculer ces effets de manière réaliste, nous avons considéré le coefficient de Poisson du faisceau de polycarbonate (PC) = 0,37, par lequel une contrainte est induite sur les émetteurs quantiques hBN 2D, comme observé dans la référence21. La relation du coefficient de Poisson pour induire une déformation latérale unilatérale et longitudinale unilatérale sur les défauts ponctuels hBN, à l'aide d'une poutre en polycarbonate pliable (PC) est représentée à la Fig. 7. Les deux directions de déformation orthogonales (A et B) comme indiqué dans Fig. 7, ont été assignés le long du plan du film hBN défectueux afin de simuler ce type de déformations normales contraintes (déformations latérales unilatérales et longitudinales unilatérales).

Relations de coefficient de Poisson et directions de déformation orthogonales correspondantes. Selon le coefficient de Poisson, comme le montre la Fig. 3, lorsque l'effet de traction (étirement) est induit des deux côtés de la direction latérale (verticale), alors la déformation de compression (rétrécissement) a lieu dans les deux côtés direction longitudinale (horizontale) (qui est orthogonal) et inversement. Mais, pour l'induction de déformation unilatérale latérale ou longitudinale, la déformation est induite dans un bord de directions verticales ou horizontales respectivement, en fixant un autre bord et de sorte que la déformation due au coefficient de Poisson sera également d'un seul côté (qui peut être orthogonal ). Maintenant, pour le hBN 2D avec défaut ponctuel (CBVN), induire une déformation latérale unilatérale signifie induire une déformation vers la direction ƐA (dont la direction est presque verticale, avec une petite inclinaison de θA) et due au coefficient de Poisson, ainsi que la déformation latérale réelle , une petite déformation se produira également à la position orthogonale, c'est-à-dire dans la direction ƐB (dont la direction est orthogonale à ƐA). La quantité de déformation peut être connue par l'expression (relation du rapport de Poisson pour l'induction de déformation latérale unilatérale). Ce coefficient de Poisson est toujours négatif (si la déformation latérale unilatérale vers ƐA est en traction alors la déformation due au coefficient de Poisson vers ƐB est en compression et inversement si la déformation réelle est en compression et alors la petite déformation est en traction). De même, induire une déformation longitudinale unilatérale signifie induire une déformation vers la direction ƐB (dont la direction est presque horizontale, avec une petite inclinaison de θB) et en raison du coefficient de Poisson, ainsi que de la déformation longitudinale réelle, une petite déformation se produira également en position orthogonale, c'est-à-dire , direction ƐA (dont la direction est orthogonale à ƐB). La quantité de déformation peut être connue par l'expression (relation du rapport de Poisson pour l'induction de déformation longitudinale unilatérale). Si cette déformation longitudinale unilatérale vers ƐB est en traction alors la déformation due au coefficient de Poisson vers ƐA est en compression et inversement si la déformation réelle est en compression et alors la petite déformation est en traction. Un point important à noter est que ces petites inclinaisons de θA et θB par rapport aux positions moyennes ont été observées et prises en compte à partir de calculs DFT induisant des contraintes antérieures, comme indiqué dans la Réf.21.

Cette stratégie consistant à attribuer ces deux directions de déformation orthogonales, pour calculer l'induction de déformation unilatérale latérale et longitudinale unilatérale aux défauts ponctuels dans hBN 2D et en considérant des approximations expérimentales telles que le coefficient de Poisson du faisceau PC a été acquise à partir de calculs DFT antérieurs comme dans la référence21 .

Nous avons simulé ces deux incitations de déformation orthogonales (dues à l'effet de Poisson) dans une méthode mutuellement exclusive à l'aide de l'éditeur de contraintes atomiques utilisant l'optimiseur de géométrie dans les calculs DFT, en définissant la tolérance d'erreur de contrainte à 0,0005 eV/A3.

Initialement, quelques calculs DFT pour effectuer des incitations de déformation volumétrique, comme des déformations biaxiales, ont été effectués pour le défaut ponctuel luminescent (CBVN), en utilisant des calculs d'ondes planes.

Tous les calculs d'ondes planes sont polarisés en spin. Une coupure d'onde plane de 450 eV a été utilisée pour les calculs et en utilisant l'approximation généralisée du gradient (GGA) pour la fonction de corrélation d'échange proposée par Perdew, Burke et Ernzerhof (PBE)27. L'interaction noyau-électron est représentée par des pseudopotentiels d'onde augmentée par projecteur (PAW). Une occupation de frottis gaussien est utilisée pour la précision numérique, avec un élargissement de 0,05 eV et une tolérance d'énergie de 0,01 eV.

Le hBN monocouche vierge a d'abord été optimisé sur le plan géométrique à l'aide d'une grille d'espace réciproque Monkhurst – Pack 21 × 21 × 1 . La monocouche hBN défectueuse a été créée à l'aide d'une supercellule 7 × 7 et les structures défectueuses ont été ré-optimisées avec la grille d'espace réciproque réduite à 3 × 3 × 1.

Ensuite, nous avons refait les mêmes simulations d'induction de déformation biaxiale pour le même défaut de point luminescent (CBVN), en utilisant des calculs de combinaison linéaire d'orbitales atomiques (LCAO). Dans LCAO, tous les paramètres et approximations étaient similaires aux calculs d'ondes planes ci-dessus et la seule différence est que les pseudopotentiels d'onde augmentée par projecteur (PAW) sont remplacés par les pseudopotentiels de l'Institut Fritz-Haber (FHI), qui sont calculés selon la procédure rapportée par Troullier et Martins28 et l'ensemble de base Double-zêta plus polarisation (DZP) a été utilisé pour les calculs.

En comparant les simulations d'induction de déformation biaxiale du défaut ponctuel (CBVN), à l'aide de calculs d'ondes planes et de LCAO, nous n'avons observé aucune différence majeure dans les résultats de spectre optique obtenus, comme le montre la Fig. 8. La figure 8a, b représente le réglage induit par la déformation biaxiale. de l'émission quantique du défaut CBVN, en utilisant respectivement les calculs d'ondes planes et LCAO.

Simulations d'induction de déformation biaxiale à l'aide de calculs d'ondes planes et de LCAO, pour le défaut CBVN. ( a ) Simulation d'induction de déformation biaxiale + ve et -ve du défaut CBVN à l'aide de calculs d'ondes planes. ( b ) Simulation d'induction de déformation biaxiale + ve et -ve du défaut CBVN à l'aide des calculs LCAO. Les calculs d'onde plane et de LCAO présentent un réglage similaire de l'émission quantique du défaut CBVN vers les régions d'énergie inférieure et supérieure. Nous avons calculé ⁓ 3,45 % de déformation biaxiale positive et négative (– 3,45 % à + 3,45 %). Le pic de couleur noire dans les deux figures (a, b) indique une émission quantique de ZPL à 1,7 eV à partir d'un défaut CBVN dans des conditions sans contrainte externe (contrainte nulle). Pour + ve, l'accordabilité de la déformation biaxiale est observée jusqu'à 2, 05 eV (décalage vers le bleu) et pour -ve, l'accordabilité de la déformation biaxiale est observée jusqu'à 1, 22 eV (décalage vers le rouge).

Pour les résultats de simulation présentés à la Fig. 8, nous avons calculé la déformation biaxiale de ⁓ 3,45 %. Cependant, les propriétés mécaniques du nitrure de bore monocouche ont révélé expérimentalement qu'il avait une résistance à la rupture de 70,5 ± 5,5 GPa29, ce qui peut tolérer la déformation maximale jusqu'à ⁓ 8,15 %.

Par conséquent, nous avons observé que les résultats de l'ajustement de la déformation avec les calculs d'ondes planes et de LCAO étaient presque cohérents les uns avec les autres et que nous avons donc effectué le reste des simulations d'induction de déformation biaxiales, latérales unilatérales et longitudinales unilatérales à d'autres défauts ponctuels luminescents. avec les calculateurs LCAO et similaires, le reste de toutes les monocouches hBN défectueuses a été créé à l'aide d'une supercellule 7 × 7 et a été géométriquement optimisé à l'aide de la grille spatiale réciproque de Monkhurst-Pack à une densité d'environ 3 × 3 × 1.

Tous ces calculs DFT ont été effectués à l'aide du progiciel Synopsys QuantumATK Q-2019.12-SP1 (logiciel de modélisation à l'échelle atomique)30.

Les défauts ponctuels luminescents précis, que nous avons utilisés pour les simulations induisant des contraintes, ont été démontrés plus tôt (avec des expériences publiées) en tant qu'émetteurs de photons uniques fiables, comme indiqué dans le tableau 131,32,33,34,35. L'émission de photons uniques de ces défauts avec des approximations GW (premiers calculs de principe) dépasse le cadre de notre travail.

En réalisant des simulations DFT contraintes36, nous avons dans un premier temps croisé les spectres d'émission optique et la densité d'états projetée (PDOS) correspondante de défauts ponctuels luminescents précis (VBO2, CBVN, NBVN, bore dangling bonds, CBCN, VBN, VB et VN) avec littérature publiée antérieurement37,38,39,40,41,42,43,44, sans induire de contrainte externe. Nous avons sélectionné ces défauts ponctuels luminescents précis, sur la base de leur cohérence d'observations expérimentales avec des approximations DFT et des possibilités de fabrication simples, comme indiqué dans le tableau 1.

Ces défauts ponctuels luminescents créent des niveaux d'énergie intermédiaires (un état fondamental occupé par un électron et un état excité inoccupé) entre les bandes de valence et de conduction du hBN 2D, comme indiqué dans la référence39. Lorsque cet électron à l'état fondamental occupé est excité avec suffisamment d'énergie, il passe à l'état excité inoccupé. Comme cette transition d'état fondamental et excité est basée sur un seul électron, elle émet un seul photon de longueur d'onde spécifique tout en se relaxant vers l'état fondamental. Les études DFT reconnaissent cette émission de photon unique par un pic de forme lorentzienne (pic d'émission pointu), qui est une signature de l'émission quantique et ce pic d'émission pointu de forme lorentzienne est également considéré comme une ligne de phonon zéro (ZPL), par des études quantiques.

Les spectres d'émission optique calculés par DFT de défauts ponctuels luminescents sous aucune incitation de contrainte externe (qui ont été réalisés expérimentalement et publiés comme indiqué dans le tableau 1) présentent des raies nettes à zéro phonon (ZPL), en forme lorentzienne à leurs énergies respectives, comme indiqué dans le tableau 2 et ces ZPL de forme lorentzienne pointue ont confirmé la nature d'émission quantique des défauts ponctuels à leurs énergies appropriées.

De plus, le PDOS calculé par DFT présente une représentation graphique des états intermédiaires (états d'énergie occupés et inoccupés par les électrons) formés en raison des défauts ponctuels et la différence d'énergie entre ces états occupés et inoccupés s'avère cohérente avec les énergies ZPL de défauts ponctuels luminescents correspondants, ce qui confirme fortement la signature d'émission quantique des défauts ponctuels. Les informations complètes calculées par DFT relatives à divers défauts ponctuels, leurs schémas, les énergies d'émission quantique ZPL calculées et les informations PDOS correspondantes sont répertoriées dans le tableau 2.

À partir des données simulées observées dans le tableau 2, les défauts ponctuels dans le hBN 2D présentent une émission de photon unique de 1, 26 eV (980 nm) à 4, 7 eV (260 nm). Ainsi, l'émission quantique du hBN 2D peut partiellement supporter la communication quantique dans les UV-C (région aveugle solaire) sur de courtes distances. Mais la communication quantique sur de longues distances nécessite l'émission quantique dans la gamme de télécommunications (bande C) de 1530 à 1560 nm, ce qui peut ne pas être possible avec l'émission proche infrarouge d'émetteurs quantiques en hBN 2D.

Par conséquent, afin de répondre à l'exigence QKD (communication quantique) pour les longues distances et d'améliorer encore les communications UV à courte portée, nous avons tenté l'accordabilité d'émission possible d'émetteurs quantiques précis en induisant une contrainte externe.

La première et principale considération lors du réglage de l'émission quantique vers la région IR est la sélection de défauts ponctuels luminescents dont l'énergie d'émission quantique (ZPL) se situe autour de la frontière de la région proche IR, ce qui facilite le réglage efficace de l'émission quantique vers la région IR profonde. . De cette manière, parmi tous les défauts ponctuels luminescents dans le hBN 2D, seul le défaut VBO2 présente une émission dans la région proche infrarouge, dont les approximations DFT se sont révélées cohérentes avec les observations expérimentales répertoriées dans le tableau 1.

Le schéma du défaut VBO2 (lacune de bore avec des atomes d'oxygène passivés), comme le montre la figure 9a, dont la simulation DFT a obtenu l'énergie d'émission ZPL et le PDOS correspondant sont répertoriés dans le tableau 2.

DFT a calculé le défaut VBO2, leur émission quantique accordable vers les régions d'énergie inférieure et supérieure et le PDOS correspondant. (a) Illustration schématique de VBO2 (bore mono lacune avec deux atomes d'oxygène) dont l'énergie ZPL est observée à 1,26 eV. (b) PDOS du défaut VBO2 sous aucune contrainte externe, dont la possible différence d'énergie de transition électronique entre les états inter-énergies est cohérente avec l'énergie ZPL (1,26 eV), qui assure l'émission quantique. ( c, d ) Accordabilité de l'émission quantique vers les régions d'énergie inférieure et supérieure pour les effets de traction et de compression appliqués des incitations de déformation longitudinale unilatérales. La flèche de couleur rouge indique le pic d'émission quantique (ZPL) à 1,26 eV dans aucune condition de contrainte. La flèche de couleur bleue indique le pic d'émission quantique accordé (ZPL accordé) jusqu'à 0,78 eV (vers la région d'énergie inférieure) pour l'effet de traction appliqué de l'induction de déformation longitudinale unilatérale. La flèche de couleur verte indique le pic d'émission quantique accordé (ZPL accordé) jusqu'à 1,44 eV (vers la région d'énergie plus élevée) pour l'effet de compression appliqué de l'induction de déformation longitudinale unilatérale. Les couleurs étaient également reflétées dans les informations PDOS. Les graphiques du spectre optique ont été obtenus en attribuant l'axe y à la composante imaginaire de la constante diélectrique [ε] et l'axe x à l'énergie (eV). ( e, f ) PDOS correspondant des effets de traction et de compression du défaut VBO2 à contrainte longitudinale unilatérale, dont les différences d'énergie sont compatibles avec les énergies quantiques accordées, ce qui garantit l'accordabilité efficace de l'émission quantique et de la modulation de la bande interdite.

Le défaut PDOS représenté graphiquement de VBO2 sous aucune contrainte externe est illustré à la Fig. 9b, dans laquelle l'état fondamental occupé par l'électron se trouve en dessous (à gauche) de la ligne de niveau de fermi et l'état excité non occupé par l'électron se trouve au-dessus (à droite) du fermi ligne de niveau.

Ces états d'énergie intermédiaires sont formés en raison du défaut VBO2 et de la divulgation du pic ZPL de forme lorentzienne à son énergie respective (1,26 eV), dont la valeur correspond à la différence d'énergie des états intermédiaires sous aucune incitation de contrainte externe (comme indiqué dans la représentation graphique de PDOS) , confirme que VBO2 est intrinsèquement un émetteur quantique potentiel dans la région proche IR.

Parmi les trois incitations à déformation normale différentes qui sont prises en compte pour la simulation, comme indiqué dans la section méthodologie, VBO2 présente une accordabilité géante vers des régions d'énergie inférieure et supérieure pour une incitation à déformation longitudinale unilatérale. La plage d'accordabilité des défauts et les détails de la souche responsable sont répertoriés dans les tableaux 3 et 4.

Le défaut VBO2 présente une plus grande accordabilité jusqu'à 0,78 eV (région IR moyen) pour l'effet de traction (étirement) produit à l'induction de déformation longitudinale unilatérale et l'accordabilité jusqu'à 1,44 eV (région IR proche) pour l'effet de compression (rétrécissement) produit à un côté l'induction de déformation longitudinale et l'accordabilité complète sont illustrées sur les figures 9c, d. Nous avons également étudié le PDOS des couches de hBN 2D induites par la contrainte (longitudinale unilatérale) contenant le défaut VBO2 et nous avons observé la modulation de la bande interdite des états inter-énergie. Pour l'effet de traction produit dans l'induction de déformation longitudinale unilatérale, l'écart d'énergie entre ces états intermédiaires s'avère être réduit (conçu pour abaisser la valeur d'énergie), comme le montre la figure 9e. Cette énergie de bande interdite réduite due à l'ingénierie des contraintes est responsable de l'émission quantique décalée vers le rouge du défaut VBO2 vers la région infrarouge moyenne et cette valeur d'écart d'énergie réduite est également cohérente avec l'énergie d'émission accordée (spectre d'émission optique simulé). Ces détails complets liés au PDOS des défauts contraints et à leur émission réglable maximale sont répertoriés dans le tableau 5.

De même, pour l'effet de compression produit dans une déformation longitudinale unilatérale, l'écart d'énergie entre ces états intermédiaires s'avère être augmenté (conçu à une valeur d'énergie plus élevée) comme le montre la figure 9f et cette énergie de bande interdite accrue due à l'ingénierie de déformation est responsable pour l'émission quantique décalée vers le bleu du défaut VBO2 conçu et cette différence d'énergie accrue est également cohérente avec l'énergie d'émission réglée, comme indiqué dans le tableau 5.

Par conséquent, cette cohérence de l'écart d'énergie des états intermédiaires d'ingénierie non tendus et tendus longitudinalement (observé à partir de la représentation PDOS), ainsi que des spectres d'émission non accordés et accordés, confirme l'accordabilité de l'émission quantique (IR moyen à proche IR) du défaut VBO2.

Seuls les défauts mono et di-vacance (VB, VN et VBN), qui sont compatibles avec les déclarations expérimentales énumérées dans le tableau 1, ont révélé l'émission quantique intrinsèque à différents segments de la région UV. La sélection d'une telle classe de défauts aide à ajuster efficacement l'émission quantique vers la région UV profonde.

Les schémas des défauts VB (bore mono lacune), VN (azote mono lacune) et VBN (bore et azote di-lacune) comme le montrent les Fig. 10a, 12g,d respectivement, dont la simulation DFT a obtenu l'énergie d'émission ZPL et le PDOS correspondant sont répertoriés dans le tableau 2.

DFT a calculé le défaut VB, leur émission quantique accordable vers les régions d'énergie inférieure et supérieure et le PDOS correspondant. ( a ) Illustration schématique de VB (mono lacune de bore) dont l'énergie ZPL est observée à 4, 7 eV. (b) PDOS du défaut VB sous aucune contrainte externe, dont la possible différence d'énergie de transition électronique entre les états d'énergie inter est cohérente avec l'énergie ZPL (4,7 eV), qui assure l'émission quantique. ( c, d ) Accordabilité de l'émission quantique vers la région d'énergie inférieure et supérieure pour les déformations biaxiales positives et négatives appliquées respectivement. La flèche de couleur rouge indique le pic d'émission quantique (ZPL) à 4,7 eV dans aucune condition de contrainte. La flèche de couleur bleue indique le pic d'émission quantique accordé (ZPL accordé) jusqu'à 4,4 eV (vers la région d'énergie inférieure) pour une déformation biaxiale positive appliquée. La flèche de couleur verte indique le pic d'émission quantique accordé (ZPL accordé) jusqu'à 4,86 ​​eV (vers la région d'énergie plus élevée) pour une déformation biaxiale négative appliquée. Les couleurs étaient également reflétées dans les informations PDOS. Les graphiques du spectre optique ont été obtenus en attribuant l'axe y à la composante imaginaire de la constante diélectrique [ε] et l'axe x à l'énergie (eV). ( e, f ) PDOS correspondant du défaut VB à contrainte biaxiale positive et négative, dont les différences d'énergie sont compatibles avec les énergies quantiques accordées, ce qui garantit l'accordabilité efficace de l'émission quantique et de la modulation de la bande interdite.

Les PDOS représentés graphiquement des défauts VB, VN et VBN sous aucune contrainte externe sont illustrés à la Fig. 10b et à la Fig. S4g, d respectivement, révèlent la présence d'états d'énergie intermédiaires (dans lesquels l'état fondamental occupé par l'électron se situe en dessous (à gauche) à la ligne de niveau de fermi et l'état excité inoccupé des électrons se trouvent au-dessus (à droite) de la ligne de niveau de fermi), dont les écarts d'énergie sont cohérents avec l'émission ZPL aux énergies respectives (4,7 eV, 3,59 eV et 3,5 eV).

Cette cohérence des écarts d'énergie PDOS de ces défauts mono et di-lacune avec leurs énergies ZPL de forme lorentzienne confirme leur émission quantique potentielle intrinsèque à différentes nuances de la région UV.

Tous ces défauts mono et di-lacunes présentent une accordabilité plus grande et linéaire vers les régions d'énergie inférieure et supérieure, uniquement avec des incitations à déformation biaxiale et ces défauts, la plage d'accordabilité et le type de déformations biaxiales responsables de l'accord sont répertoriés dans les tableaux 3 et 4.

Les défauts VB et VBN présentent une accordabilité vers la région d'énergie inférieure jusqu'à 4,4 eV et 3,24 eV respectivement, comme le montrent les Fig. 10c et 12e pour l'induction de déformation biaxiale positive, en revanche, le défaut VN présente une accordabilité vers une région d'énergie plus élevée jusqu'à 3, 9 eV, comme le montre la figure 12i pour une déformation biaxiale positive. Vice versa, les défauts VB et VBN présentent une accordabilité vers une région d'énergie plus élevée jusqu'à 4,86 ​​eV et 4,08 eV respectivement, comme le montrent les Fig. 10d et 12f pour l'induction de déformation biaxiale négative, tandis que le défaut VN présente une accordabilité vers une région d'énergie inférieure jusqu'à 3, 3 eV, comme le montre la figure 12e, pour la même déformation biaxiale négative.

Nous avons également étudié le PDOS de couches de hBN 2D induites par déformation (déformation biaxiale) contenant des défauts VB, VN et VBN. Pour les défauts VB et VBN, l'écart d'énergie entre les états d'énergie s'est avéré réduit (conçu pour abaisser la valeur d'énergie) comme indiqué sur la Fig. 10e et la Fig. S4e, respectivement, pour l'induction de déformation biaxiale positive, qui est responsable du décalage vers le rouge émission quantique. Alors que pour le défaut VN, l'écart d'énergie s'est avéré augmenté (conçu pour une valeur d'énergie plus élevée), comme le montre la figure S4i, pour la même déformation biaxiale positive, en raison de laquelle l'émission quantique est décalée vers le bleu.

En revanche, l'écart d'énergie entre les états inter-énergies s'est avéré augmenté (conçu pour une valeur d'énergie plus élevée) pour VB et VBN, comme indiqué sur la Fig. 10f et la Fig. S4f respectivement, pour une déformation biaxiale négative, qui est la raison du décalage vers le bleu émission quantique. Alors que pour le défaut VN, l'écart d'énergie s'est avéré diminué (conçu pour abaisser la valeur d'énergie) comme le montre la figure S4h, pour la même déformation biaxiale négative, ce qui conduit à une émission quantique décalée vers le rouge.

Ainsi, les valeurs d'écart d'énergie modulée pour les défauts VB, VN et VBN sont également compatibles avec leurs énergies d'émission accordées (spectre d'émission optique simulé) et ces détails complets liés à la PDOS des défauts contraints et à leurs émissions accordables maximales sont répertoriés dans le tableau 5.

Par conséquent, la différence d'énergie des états intermédiaires d'ingénierie sans contrainte (aucune contrainte appliquée) et à contrainte biaxiale (observée à partir de la représentation PDOS) du hBN en couches contenant des défauts VB, VN et VBN était cohérente avec les spectres d'émission non accordés et accordés.

Cette cohérence confirme l'émission quantique accordable dans la région UV-A à partir des défauts VN et VBN et l'émission quantique accordable de l'UV-B à la région UV-C à partir du défaut VB.

Parmi tous les défauts ponctuels (dont les approximations DFT sont comparables aux inspections expérimentales répertoriées dans le tableau 2), le seul défaut ponctuel luminescent qui manifeste son accordabilité complète dans la région visible est le défaut NBVN (qui est principalement appelé défaut ponctuel luminescent à ce jour).

Les schémas du défaut NBVN (mono lacune d'azote avec auto-interstitiel (bore remplacé par de l'azote)) comme illustré à la Fig. 11d, la simulation DFT a obtenu l'énergie d'émission ZPL et le PDOS correspondant sont répertoriés dans le tableau 2.

Illustration schématique des liaisons pendantes CBVN, NBVN, bore calculées par DFT et de leur émission quantique accordable correspondante vers les régions d'énergie inférieure et supérieure. (a, d, g) Illustration schématique des défauts de liaisons pendantes CBVN (mono lacune d'azote avec carbone interstitiel), NBVN (mono lacune d'azote avec auto-interstitiel) et bore dont les énergies ZPL sont observées à 1,74 eV, 2 eV et 3,18 eV respectivement et émission quantique accordable correspondante vers la région d'énergie inférieure et supérieure pour les contraintes latérales, longitudinales et biaxiales appliquées unilatérales comme décrit dans les tableaux 3 et 4. (b, e, h) Accordabilité des défauts vers la région d'énergie inférieure. (c,f,i) Accordabilité des défauts vers une région d'énergie plus élevée. Toutes les flèches de couleur rouge indiquent l'énergie ZPL sous aucune contrainte. Toutes les flèches de couleur bleue et de couleur verte indiquent les énergies ZPL accordées respectivement vers les régions d'énergie inférieure et les régions d'énergie supérieure. Les informations PDOS correspondantes des émetteurs quantiques non contraints et contraints ont été fournies à la figure S3 (informations complémentaires).

Le PDOS représenté graphiquement du défaut NBVN sous aucune contrainte externe est représenté sur les Fig. S2d et S3d, qui présentent la présence d'états d'énergie intermédiaires occupés et inoccupés par des électrons, qui sont séparés par une ligne de niveau de fermi entre les deux. La différence d'énergie entre ces états fondamental et excité est cohérente avec l'émission ZPL à l'énergie respective (~ 2 eV) et cette cohérence des écarts d'énergie PDOS avec leurs énergies ZPL de forme lorentzienne confirme l'émission quantique intrinsèque claire dans la région visible du défaut NBVN.

Le défaut NBVN répond de manière linéaire pour les trois différents types de contraintes (contraintes biaxiales, latérales unilatérales et longitudinales unilatérales, comme indiqué dans la section méthodologie ci-dessus). Ainsi, la plage d'accordabilité des défauts pour différents types d'inductions de déformation et d'autres détails sont répertoriés dans les tableaux 3 et 4.

Le défaut NBVN présente une accordabilité géante vers la région d'énergie inférieure jusqu'à 1, 74 eV pour le biaxial positif et 1, 38 eV pour l'effet de compression produit dans les incitations à la déformation longitudinale unilatérale, respectivement, comme le montrent les Fig. S1b et Fig. 11e, respectivement.

En outre, le défaut NBVN présente une accordabilité géante vers une région d'énergie plus élevée jusqu'à 2, 21 eV pour une déformation biaxiale négative et 2, 57 eV pour un effet de traction produit dans des incitations à déformation latérale unilatérale, respectivement, comme indiqué sur la Fig. S1a et la Fig. 11f, respectivement.

Nous avons également examiné le PDOS des trois types de déformations induites (biaxiale, latérale unilatérale et longitudinale unilatérale) dans des couches hBN 2D contenant un défaut NBVN et nous avons observé une modulation géante (ingénierie des déformations) de la bande interdite des états inter-énergies. Pour la déformation biaxiale positive et pour l'effet de compression produit dans l'induction de déformation longitudinale unilatérale, l'écart d'énergie entre ces états intermédiaires s'avère être réduit (conçu pour abaisser la valeur d'énergie) comme le montrent les Fig. S2f et S3e respectivement, qui est responsable de l'émission quantique décalée vers le rouge du défaut NBVN.

À l'opposé, pour la déformation biaxiale négative et pour l'effet de traction produit dans les incitations à déformation latérale unilatérale, l'écart d'énergie entre ces états intermédiaires s'avère être augmenté (conçu à une valeur d'énergie plus élevée) comme le montrent les Fig. S2e et S3f respectivement, grâce à quoi l'émission quantique du défaut NBVN est décalée vers le bleu.

Ainsi, les valeurs d'écart d'énergie modulées de PDOS pour le défaut NBVN (dues à des déformations biaxiales, latérales unilatérales et longitudinales unilatérales) sont également compatibles avec leurs énergies d'émission accordées (spectres d'émission optique simulés). Ces détails complets liés au PDOS des défauts contraints et à leurs émissions réglables maximales sont répertoriés dans le tableau 5.

Par conséquent, cette cohérence entre les écarts d'énergie des états intermédiaires artificiels non tendus et de trois types différents induits par la contrainte (observés à partir de la représentation PDOS), ainsi que les spectres d'émission non accordés et accordés, confirme le réglage de l'émission quantique (région visible) du défaut NBVN

Tout au long de la discussion sur l'accordabilité de l'émission quantique jusqu'à présent, les cinq défauts ponctuels luminescents différents ont montré leur accordabilité possible complète à travers une seule région (c'est-à-dire la région IR-VBO2, la région UV-VB, VN et VBN et la région visible-NBVN) du spectre électromagnétique. De plus, nous avons également constaté que ces trois défauts ponctuels (CBVN, CBCN et liaisons pendantes du bore) peuvent être capables d'ajuster l'émission quantique, qui peut couvrir des régions du proche infrarouge aux régions visibles et des régions visibles aux régions UV (UV-A), respectivement. .

Parmi tous les défauts ponctuels luminescents signalés à ce jour (dont les calculs DFT sont cohérents avec les observations expérimentales répertoriées dans le tableau 2), seul le défaut CBVN présentait une accordabilité d'émission quantique du proche infrarouge à la région visible.

Les schémas du défaut CBVN (mono lacune d'azote avec interstitiel de carbone) comme illustré à la Fig. 11a, la simulation DFT a obtenu l'énergie d'émission ZPL et le PDOS correspondant sont répertoriés dans le tableau 2.

Le PDOS représenté graphiquement du défaut CBVN sous aucune contrainte externe est représenté sur les Fig. S2a et S3a, qui présentent la présence d'états d'énergie intermédiaires (état fondamental occupé par des électrons et état excité inoccupé, séparés par une ligne de niveau de fermi entre les deux). La différence d'énergie entre ces états d'énergie intermédiaires est cohérente avec l'émission ZPL de forme lorentzienne à l'énergie respective (~ 1,7 eV) et cette cohérence confirme l'émission quantique à la frontière de la région proche-IR-visible, ce qui permet de couvrir une large accordabilité vers le proche -Régions IR et visible.

Comme similaire au défaut NBVN, le défaut CBVN répond également de manière linéaire pour les trois différents types de souches (souches biaxiales, latérales unilatérales et longitudinales unilatérales, comme indiqué dans la section méthodologie ci-dessus). Ainsi, la plage d'accordabilité des défauts pour différents types d'inductions de déformation et d'autres détails sont répertoriés dans les tableaux 3 et 4.

Le défaut CBVN présente également une accordabilité géante vers une région d'énergie inférieure jusqu'à 1,22 eV et 1,3 eV respectivement, comme le montrent les Fig. 8 et 11b, pour un effet biaxial positif et pour l'effet de compression produit dans des incitations de déformation longitudinale unilatérales et une accordabilité géante vers une région d'énergie plus élevée jusqu'à 2,05 eV et 2,47 eV respectivement, comme indiqué sur les Fig. 8 et 11c, pour la déformation biaxiale négative et l'effet de traction produits dans les inductions de déformation latérale unilatérales.

Nous avons également examiné le PDOS des trois types de souches induites (biaxiales, latérales unilatérales et longitudinales unilatérales) couches hBN 2D contenant un défaut CBVN et nous avons observé une plus grande modulation (ingénierie de déformation) de la bande interdite des états inter-énergie. Pour la déformation biaxiale positive et pour l'effet de compression produit dans l'induction de déformation longitudinale unilatérale, l'écart d'énergie entre ces états intermédiaires s'avère être réduit (conçu pour abaisser la valeur d'énergie) comme le montrent les Fig. S2c et S3b qui sont responsables de l'émission quantique décalée vers le rouge du défaut CBVN.

D'autre part, pour la déformation biaxiale négative et pour l'effet de traction produit dans les inductions de déformation latérale unilatérales, l'écart d'énergie entre ces états intermédiaires s'avère être augmenté (conçu à une valeur d'énergie plus élevée) comme le montrent les Fig. S2b et S3c, en raison desquels l'émission quantique du défaut CBVN est décalée vers le bleu.

Ainsi, les valeurs d'écart d'énergie modulées de PDOS pour le défaut CBVN (dues à des déformations biaxiales, latérales unilatérales et longitudinales unilatérales) sont également cohérentes avec leurs énergies d'émission accordées (spectres d'émission optique simulés) et ces détails complets liés à PDOS de tendu les défauts et leurs émissions réglables maximales sont répertoriés dans le tableau 5.

Par conséquent, cette consistance de non-contraint et de trois types différents de contraintes induisant des écarts d'énergie d'états intermédiaires artificiels (observés à partir de la représentation PDOS), ainsi que des spectres d'émission non accordés et accordés, confirme le réglage de l'émission quantique (du proche infrarouge à la région visible ) du défaut CBVN.

À partir du troupeau de défauts ponctuels luminescents jusqu'à ce jour (dont les approximations DFT et les inspections expérimentales sont cohérentes les unes avec les autres, comme indiqué dans le tableau 2), seuls les défauts CBCN et les liaisons pendantes au bore se sont avérés présenter une émission quantique accordable du visible à l'UV (UV-A ) région.

Les schémas des CBCN (dimères de carbone) et des défauts de liaisons pendantes du bore, comme indiqué sur les Fig. 12a et 11g respectivement, la simulation DFT a obtenu l'énergie d'émission ZPL et le PDOS correspondant sont répertoriés dans le tableau 2.

Illustration schématique des défauts CBCN, VBN et VN calculés par DFT et de leur émission quantique accordable correspondante vers les régions d'énergie inférieure et supérieure. (a,d,g) Illustration schématique des défauts CBCN (dimère de carbone), VBN (di-vacance de bore et d'azote) et VN (mono-vacance d'azote) dont les énergies ZPL sont observées à 3,54 eV, 3,5 eV et 3,59 eV respectivement et correspondant émission quantique accordable vers la région d'énergie inférieure et supérieure pour les déformations biaxiales comme décrit dans les tableaux 3 et 4. (b, e, h) Accordabilité des défauts vers la région d'énergie inférieure. (c,f,i) Accordabilité des défauts vers une région d'énergie plus élevée. Toutes les flèches de couleur rouge indiquent l'énergie ZPL sous aucune contrainte. Toutes les flèches de couleur bleue et de couleur verte indiquent les énergies ZPL accordées respectivement vers les régions d'énergie inférieure et les régions d'énergie supérieure. Les informations PDOS correspondantes des émetteurs quantiques non contraints et contraints ont été fournies à la figure S4 (informations complémentaires).

Le PDOS représenté graphiquement des défauts de liaisons pendantes du CBCN et du bore sous aucune contrainte externe est illustré sur les Fig. S4a et S3g, qui révèlent la présence d'états d'énergie intermédiaires (dans lesquels l'état fondamental occupé par l'électron se situe en dessous (à gauche) de la ligne de niveau de Fermi et l'état excité inoccupé de l'électron se situe au-dessus (à droite) de la ligne de niveau de Fermi). La différence d'énergie entre ces états d'énergie intermédiaires est cohérente avec l'émission ZPL de forme lorentzienne à des énergies respectives (3,54 eV et 3,18 eV) et cette cohérence confirme l'émission quantique autour de la limite de la région visible-UV, ce qui aide à couvrir une large accordabilité vers les deux domaines visible et UV (UV-A).

Ces défauts de liaisons pendantes du CBCN et du bore présentent une accordabilité plus grande et linéaire vers les régions d'énergie inférieure et supérieure, uniquement pour les incitations à la déformation biaxiale et la plage d'accordabilité de ces défauts et le type de déformations biaxiales responsables de l'accord sont répertoriés dans les tableaux 3 et 4.

Les défauts de liaisons pendantes du CBCN et du bore présentent une accordabilité vers la région d'énergie inférieure jusqu'à 2,8 eV et 2,7 eV respectivement pour l'induction de déformation biaxiale positive, comme le montrent les Fig. 12b et 11h respectivement et vice versa, les défauts présentent une accordabilité vers une région d'énergie plus élevée jusqu'à 3,65 eV et 3,3 eV respectivement, comme le montrent les Fig. 12c et 11i pour l'induction de déformation biaxiale négative.

Nous avons également étudié le PDOS des couches de hBN 2D induites par la déformation (déformation biaxiale) contenant des défauts de liaisons pendantes CBCN et de bore, dont les écarts d'énergie entre les états inter-énergie se sont avérés réduits (conçus pour abaisser la valeur d'énergie), comme le montrent les Fig. S4b et S3h respectivement, pour l'induction de déformation biaxiale positive, qui est responsable de l'émission quantique décalée vers le rouge. En revanche, les écarts d'énergie entre les états d'énergie se sont avérés augmentés (conçus pour une valeur d'énergie plus élevée), comme le montrent les Fig. S4c et S3i respectivement, pour la déformation biaxiale négative, qui est la raison de l'émission quantique décalée vers le bleu.

Ainsi, les valeurs d'écart d'énergie modulées de PDOS pour les défauts de liaisons pendantes CBCN et bore sont également compatibles avec leurs énergies d'émission accordées (spectre d'émission optique simulé). Ces détails complets liés au PDOS des défauts contraints et à leurs émissions réglables maximales sont répertoriés dans le tableau 5.

Par conséquent, cette consistance d'écart d'énergie d'états intermédiaires d'ingénierie sans contrainte et à contrainte biaxiale (observée à partir de la représentation PDOS), ainsi que des spectres d'émission non accordés et accordés, confirme l'émission quantique accordable (du visible à la région UV (UV-A)) de Défauts de liaisons pendantes du CBCN et du bore.

Selon les données simulées obtenues, seul le défaut VBO2 s'avère être un candidat potentiel pour régler l'émission quantique dans la plage de longueurs d'onde des télécommunications (bande C) autour de 1589,5 nm (0,78 eV) comme le montre la Fig. 9, en raison de l'induction de contrainte externe , qui est une exigence essentielle de QKD dans la région IR et d'autre part, la mono lacune de bore (défaut VB), présente l'accordabilité d'émission profondément dans la région de liaison solaire (UV-C) autour de 255 nm (4,86 eV) comme le montre la Fig. 10, qui soutient et améliore fortement la mise en œuvre efficace de la communication quantique dans la région UV.

Le reste des défauts présente leur émission accordable dans la région visible-IR (défaut CBVN), la région UV-visible (liaisons pendantes au bore et défauts CBCN) et autour des parties de la région UV-A (défauts VN et VBN) comme le montrent les Fig. 8, 11 et 12.

Seul le défaut NBVN présente la plage d'accordabilité à travers le cœur de la région visible, comme indiqué sur la Fig. S1 et la Fig. 11e, f et de telles émissions intermittentes peuvent favoriser l'amélioration des dispositifs photoniques quantiques. Le tableau récapitulatif court extrait de l'analyse des résultats et de la section de discussion, qui fournit une information et une comparaison rapides sur les défauts ponctuels luminescents et les types d'induction de contrainte externes responsables, pour le réglage vers les régions d'énergie inférieure et supérieure est présenté dans le tableau 6.

À partir des données simulées, il a été observé qu'une large plage d'accordabilité est observée pour tous les défauts (VBO2, CBVN, NBVN, CBCN, VBN et liaisons pendantes au bore) par rapport aux défauts mono-lacunes (VB et VN). Pour tous les défauts répertoriés dans le tableau 1, une plus grande accordabilité est observée vers la région d'énergie inférieure par rapport à la région d'énergie supérieure, à l'exception des défauts VBN et CBVN qui présentaient une plus grande accordabilité vers la région d'énergie supérieure par rapport à la région d'énergie inférieure, comme observé dans les tableaux 3 et 4.

En particulier, nous avons observé que seule la lacune mono d'azote avec des défauts interstitiels auto ou carbone (NBVN et CBVN) présente une accordabilité géante pour les trois souches différentes (souches biaxiales, latérales unilatérales et longitudinales unilatérales). En particulier, un plus grand ordre d'accordabilité est observé pour les défauts NBVN et CBVN pour les déformations latérales unilatérales et longitudinales unilatérales par rapport aux déformations biaxiales, comme observé dans les références 14, 21, 25.

Les émetteurs quantiques conservent leur forme lorentzienne ZPL (signature de l'émission quantique) sans se déformer, dans toute la plage d'accordabilité possible de la région d'énergie inférieure à supérieure, pour toutes les contraintes induites.

Différents défauts ponctuels luminescents présentent une plage d'accordabilité différente et une réponse différente pour différentes valeurs de contrainte, ce qui confirme en outre que chaque défaut ponctuel luminescent a ses propres caractéristiques uniques telles que différents processus de fabrication et orientations de structure de défaut, différents écarts d'énergie entre les états d'énergie intermédiaires (créés en raison de défauts ponctuels), etc.

Tout en ajustant l'émission quantique vers les régions d'énergie inférieure et supérieure en induisant diverses contraintes externes, nous avons observé que tous les défauts présentent une augmentation ou une diminution des intensités des pics ZPL de forme lorentzienne dans les spectres d'émission optique. Cette augmentation ou diminution des intensités lors du réglage de l'émission quantique a également été observée dans des expériences antérieures et des travaux de calcul DFT14,21.

Classiquement, cette intensité ZPL représente le taux d'émission (photons émis par seconde)39 et cette augmentation ou diminution d'intensité traduira l'augmentation ou la diminution du taux d'émission, tout en s'accordant quantique par l'induction de contrainte externe.

Dans l'élucidation au niveau atomique, la raison importante de ce décalage et de ce réglage du spectre d'émission à partir de défauts ponctuels luminescents est due à son altération et à la déformation de la structure cristalline due aux incitations à la contrainte externe.

De manière prédominante, nous avons observé la déformation des longueurs de liaison atomique des défauts ponctuels luminescents pour différentes incitations à la déformation. Dans cet article, nous présentons certains des défauts ponctuels dont les longueurs de liaison sont déformées en raison d'inductions de déformation externes, qui sont responsables de l'ajustement de leur spectre d'émission vers des régions d'énergie inférieure et supérieure.

La figure 13 représente la déformation des longueurs de liaison pour le défaut ponctuel VB, due aux incitations à la déformation biaxiale. La figure 13a représente la structure cristalline optimisée du défaut VB et leurs longueurs de liaison correspondantes, dans des conditions de contrainte nulle (aucune contrainte externe induite).

Représentation schématique des modifications de la longueur de la liaison dans le défaut VB en raison de l'induction de déformation biaxiale. ( a ) Défaut de point VB optimisé et leurs longueurs de liaison correspondantes mesurées sans condition d'incitation externe. ( b, c ) Défauts ponctuels VB et leurs longueurs de liaison modifiées mesurées sous des incitations de déformation biaxiales positives et négatives, respectivement. Les longueurs de liaison trouvées incrémentées pour les déformations biaxiales positives et décrémentées pour les incitations de déformation biaxiales négatives, par rapport aux longueurs de liaison du défaut ponctuel sans condition de déformation, comme indiqué en (a). Le % de déformation positive et négative appliquée au défaut VB a été répertorié dans le tableau 5.

La figure 13b représente la déformation des longueurs de liaison cristalline de défaut de point VB due à des incitations de déformation biaxiales positives. La figure 13c représente la déformation des longueurs de liaison cristalline du défaut ponctuel VB en raison d'inductions de déformation biaxiales négatives.

Comme le changement dans les longueurs de liaison a été clairement observé, nous pouvons constater que pour les incitations de déformation biaxiales positives, les longueurs de liaison cristalline ont augmenté par rapport aux longueurs de liaison des défauts ponctuels (sans conditions de contrainte). Cette augmentation des longueurs de liaison peut être une raison importante de la modulation de la bande interdite des défauts ponctuels (diminution de la bande interdite) et du déplacement correspondant du spectre d'émission vers une région d'énergie inférieure.

De même, pour les incitations négatives à la déformation biaxiale, les longueurs de liaison cristalline se sont avérées diminuer par rapport aux longueurs de liaison des défauts ponctuels (sans conditions de déformation). Cette diminution des longueurs de liaison peut être une raison importante de la modulation de la bande interdite des défauts ponctuels (augmentation de la bande interdite) et du déplacement correspondant du spectre d'émission vers une région d'énergie plus élevée.

Nous avons également examiné la déformation de la longueur de la liaison cristalline des défauts ponctuels (liaisons pendantes au bore, NBVN et CBVN) pour les incitations à la déformation biaxiale positives et négatives et la variation des schémas de longueur de liaison a été présentée dans les Fig. S5, S6 et S7, respectivement.

Pour les défauts ponctuels (liaisons pendantes au bore, NBVN et CBVN), nous avons observé l'augmentation des longueurs de liaison pour la déformation biaxiale positive et la diminution des longueurs de liaison pour la déformation biaxiale négative, identique au comportement observé pour le défaut ponctuel VB, comme illustré à la Fig. 13.

Selon notre surveillance, la relation symétrique de l'émission quantique décalée vers le rouge pour l'augmentation de toutes les longueurs de liaison des défauts ponctuels (liaisons pendantes au bore, VB, NBVN et CBVN) en raison de la déformation biaxiale positive et de l'émission quantique décalée vers le bleu pour la diminution de toutes les liaisons longueurs de défauts ponctuels dus à des incitations de déformation biaxiales négatives ont été observées.

Mais cette symétrie était brisée en cas d'inductions de déformation latérales et longitudinales unilatérales. Cela est dû à l'effet négatif du coefficient de Poisson impliqué le long des incitations de déformation latérales et longitudinales unilatérales, comme expliqué sur les Fig. 3 et 7.

Nous avons observé la déformation de la longueur de la liaison pour les effets de traction et de compression des incitations de déformation latérales et longitudinales unilatérales pour les défauts ponctuels NBVN et CBVN, comme indiqué sur la Fig. 14 et la Fig. S8, respectivement.

Représentation schématique des modifications de la longueur de la liaison dans le défaut NBVN en raison de l'induction de déformation unilatérale latérale et longitudinale. ( a ) Défaut ponctuel NBVN optimisé et leurs longueurs de liaison correspondantes mesurées sans condition d'incitation externe. ( b, c ) Défaut ponctuel NBVN et leurs longueurs de liaison modifiées mesurées sous l'effet de traction d'une déformation latérale unilatérale et l'effet de compression d'inductions de déformation longitudinale unilatérale. Certaines des longueurs de liaison ont tendance à augmenter et certaines des longueurs de liaison ont tendance à diminuer dans les incitations de déformation latérales et longitudinales unilatérales. Cela est dû à l'implication de l'effet du coefficient de Poisson ainsi qu'aux incitations unilatérales aux déformations latérales et longitudinales. Le % de déformation positive et négative appliquée au défaut NBVN a été répertorié dans le tableau 5.

Pour l'effet de traction de l'induction de déformation latérale unilatérale pour les défauts NBVN et CBVN, certaines des longueurs de liaison ont tendance à augmenter et certaines des longueurs de liaison ont tendance à diminuer, comme le montrent les Fig. 14b et Fig. S8b, respectivement. Cette augmentation et cette diminution des longueurs de liaison sont dues à l'effet de traction de la déformation latérale unilatérale et à la déformation correspondante du coefficient de Poisson en compression.

De même, pour l'effet de compression de l'induction de déformation longitudinale unilatérale pour les défauts NBVN et CBVN, certaines des longueurs de liaison ont tendance à augmenter et certaines des longueurs de liaison ont tendance à diminuer, comme le montrent les Fig. 14c et Fig. S8c, respectivement. Cette augmentation et cette diminution des longueurs de liaison sont dues à l'effet de compression de la déformation longitudinale unilatérale et à la déformation correspondante du coefficient de Poisson en traction.

Comme indiqué dans les sessions ci-dessus, ces défauts ponctuels luminescents créent des états d'énergie intermédiaires entre une large bande interdite (entre les bandes de valence et de conduction) du hBN 2D, comme indiqué dans la réf.39. Lorsque cet électron à l'état fondamental occupé est excité avec suffisamment d'énergie, il passe à l'état excité inoccupé. Au cours de cette transition, l'électron unique conserve son propre spin individuel, c'est-à-dire que l'électron se transmet à l'état excité, qui possède le même type de spin d'électron.

Ce type de spin peut être soit spin-up ↑ ou spin-down ↓ et tous les défauts ponctuels luminescents (tels qu'énumérés dans le tableau 1), trouvés pour préserver différentes transitions polarisées de spin et des informations relatives au type de transition de spin conservent les défauts ponctuels peuvent être obtenus à partir de l'exécution PDOS des défauts ponctuels luminescents. Les données complètes liées au type de transition de spin, les défauts ponctuels conservés lors de nos simulations DFT ont été répertoriées dans le tableau ST1 (tableau en informations complémentaires).

Nos calculs DFT peuvent fournir des informations précieuses sur les énergies d'émission quantique des défauts ponctuels luminescents, les plages d'émission accordables dues à diverses incitations de contrainte externes et la densité correspondante d'occupation des états dans les niveaux d'énergie intermédiaires. Mais, contraint d'aborder les aspects importants des défauts ponctuels luminescents tels que les structures d'états excités45 des défauts ponctuels, spin-orbite et leurs couplages hyperfins.

Les approximations GW de pointe avec l'équation de Bethe-Salpeter (BSE) et d'autres méthodes récentes pourraient caractériser avec précision les propriétés des défauts ponctuels luminescents tels que les structures d'états excités, les couplages spin-orbite et hyperfins, ce qui est au-delà de la capacité des études DFT31,32,33,34,35. Pourtant, ces premiers principes de calculs de défauts ponctuels luminescents, utilisant des approximations GW avec des calculs BSE sont une avancée récente, ils demandent des ressources de calcul et du temps élevés. Par conséquent, dans ce travail, nous abordons certains des calculs GW antérieurs des défauts ponctuels, dont les approximations sont presque cohérentes avec notre travail.

Les défauts mono et di-lacune dont les émissions se situent autour de 4 eV, ont révélé la présence d'états d'énergie d'électrons entièrement occupés, à moitié remplis et inoccupés dans les calculs de structure d'état excité en utilisant des approximations GW comme indiqué dans la Réf.46, dont les transitions ressemblent à des possibilités d'émission de photons uniques. Selon nos simulations DFT, le défaut VB présente une plus grande accordabilité vers la région aveugle solaire profonde (UV-C) et leur couplage hyperfin correspondant d'états dégénérés a également été calculé à l'aide de calculs GW-BSE également estimés récemment comme dans les références 47,48.

La précision des niveaux de défaut a été examinée en calibrant les niveaux individuels par rapport aux calculs ab-initio CCSD(T), EOMCCSD, CASPT2 et MRCI49 et dans ce processus, le couplage spin-orbite et hyperfin du défaut CBVN a également été examiné comme dans la réf.49. Les découvertes contemporaines des approximations GW étaient que, comme pour d'autres matériaux 2D et leurs défauts correspondants, les transitions optiques associées aux défauts dans hBN sont également dominées par des effets excitoniques50. Parmi le pool de défauts, seul le défaut NBVN présente la plus forte probabilité de corréler leur structure atomique avec des caractéristiques photophysiques selon les approximations GW-BSE50. Ces calculs approfondis ont révélé la forte dépendance de ses propriétés radiatives aux petites perturbations de la structure atomique du défaut NBVN.

Nous avons refait les simulations d'induction de contrainte en réglant tous les paramètres de simulation DFT sur les mêmes, mais en attribuant le spin à des conditions non polarisées et nous obtenons toutes les accordabilités les plus similaires des émetteurs quantiques avec de petites variations dans les énergies d'émission et leur émission quantique accordable ont été montrés sur la figure 15.

DFT calculé, accordabilité d'émission quantique non polarisée de spin des défauts ponctuels luminescents à l'induction de contrainte externe. Tous les spectres d'émission vers le panneau de gauche sont une accordabilité d'émission quantique vers une région d'énergie inférieure et les spectres d'émission vers le panneau de droite sont une accordabilité vers une région d'énergie plus élevée. ( a, b ) Accordabilité du défaut VBO2 ayant ZPL à 0, 91 eV. ( c, d ) Accordabilité du défaut NBVN ayant ZPL à 1, 85 eV. ( e, f ) Accordabilité des liaisons pendantes au bore ayant ZPL à 2, 4 eV. ( g, h ) Accordabilité du défaut CBCN ayant ZPL à 3, 55 eV. (i, j) Accordabilité du défaut VBN ayant ZPL à 3,46 eV. ( k, l ) Accordabilité du défaut VB ayant ZPL à 4, 67 eV. ( m, n ) Accordabilité du défaut VN ayant ZPL à 3, 29 eV. (o, p) Accordabilité du défaut CB (bore remplacé par du carbone) ayant ZPL à 3,82 eV. ( q, r ) Accordabilité du défaut NALVN dans AlN (nitrure d'aluminium) ayant ZPL à 1, 54 eV. Toutes les flèches de couleur rouge indiquent l'énergie ZPL sous aucune contrainte. Toutes les flèches de couleur bleue et de couleur verte indiquent les énergies ZPL accordées vers les régions à plus faible énergie et les régions à plus haute énergie, respectivement.

Les littératures antérieures ont rapporté que le bore remplacé par du carbone (défaut CB)51, est également un émetteur quantique UV efficace. Par conséquent, nous avons également examiné l'accordabilité du défaut CB par contrainte externe et, comme prévu, le défaut CB présente une plus grande accordabilité vers une région d'énergie inférieure par rapport à son accordabilité vers une région d'énergie plus élevée, comme le montre la Fig. 15o, p.

Pour le défaut CB, une forme lorentzienne ZPL bien isolée (signature d'émission quantique) a été observée pour les calculs de spin non polarisés par rapport aux calculs DFT polarisés en spin. Afin d'examiner la propriété d'étirabilité des matériaux 2D, nous avons également simulé des simulations d'induction de déformation biaxiale positives et négatives (dans des conditions non polarisées de spin) sur le défaut NALVN52 formé dans un matériau 2D AlN (nitrure d'aluminium) et nous avons obtenu l'accordabilité comme observé sur la Fig. 15q,r, qui confirment la propriété d'extensibilité élevée des matériaux 2D.

Pour résumer, nous confirmons que les émetteurs quantiques dans le hBN en couches sont les candidats potentiels pour couvrir l'émission de photons uniques de la gamme de longueurs d'onde des télécommunications (bande C) à la région aveugle solaire (UV-C). Les propriétés hyperboliques naturelles et d'extensibilité élevée du hBN 2D permettent d'induire une déformation externe contrôlable à des ordres élevés et de personnaliser la longueur d'onde d'émission quantique. Par des calculs DFT contraints, nous avons simulé l'induction de contraintes normales biaxiales et contraintes (contraintes latérales unilatérales et longitudinales unilatérales) sur les émetteurs quantiques, qui sont considérés comme des sources de photons uniques prometteuses. En particulier, les défauts VBO2 et VB se sont révélés présenter l'accordabilité d'émission quantique pour la contrainte externe, dans la plage de longueurs d'onde de 1589,5 nm et 255 nm respectivement, ce qui renforce la mise en œuvre réussie de la distribution de clé quantique pour des distances plus longues et courtes via des fibres optiques et canaux en espace libre, respectivement. Le reste des émetteurs quantiques significatifs (liaisons pendantes du bore, défauts CBVN, CBCN, VBN et VN) révèlent l'accordabilité de l'émission quantique de la région UV-A à la région proche infrarouge et le défaut solitaire NBVN projette le réglage de l'émission quantique à travers le cœur de la région visible, ce qui améliore la mise en œuvre de dispositifs photoniques quantiques. Les graphiques PDOS correspondants des défauts ponctuels luminescents non contraints et contraints donnent un support arrière pour confirmer l'accordabilité de l'émission quantique par l'induction de contrainte externe. Et dans une large mesure, indépendamment de sa consommation de temps, une approximation plus complexe des calculs GW de tous les défauts ponctuels luminescents est nécessaire pour caractériser plus précisément les propriétés telles que la structure de l'état excité, les couplages spin-orbite et hyperfins, etc. En outre, la validation expérimentale est nécessaire pour évaluer pratiquement cette accordabilité d'émission quantique et inspecter leur pureté de photon unique et les propriétés mentionnées ci-dessus. Nos résultats peuvent conseiller les expérimentateurs sur la mise en œuvre pratique d'émetteurs quantiques avec une longueur d'onde d'émission personnalisée ou sur l'émission absolue de longueur d'onde UV-C à télécom (bande C) sur un seul matériau hôte, ce qui améliore l'établissement des technologies d'information quantiques basées sur QKD.

Les ensembles de données utilisés et/ou analysés au cours de l'étude en cours sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

La version originale en ligne de cet article a été révisée : dans la version originale de cet article, le fichier d'informations supplémentaires contenait des modifications suivies, celles-ci ont maintenant été supprimées.

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Le Dr Penchalaiah Palla remercie le soutien reçu de la Defense Research & Development Organization (DRDO), New Delhi (research Grant No. ERIP/ER/201703002/M/01/1738). Le Dr Palla est également reconnaissant au Centre de recherche en nanotechnologie (CNR) VIT Vellore d'avoir fourni des installations de recherche informatique avancées.

Département de micro et nanoélectronique, École de génie électronique, Vellore Institute of Technology, Vellore, Tamil Nadu, 632014, Inde

Akbar Basha Dhu-al Shaik & Penchalaiah Palla

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PP a supervisé l'ensemble du travail d'élaboration du manuscrit. DSAB et PP, les deux auteurs, ont contribué à parts égales à l'élaboration du manuscrit. Les deux auteurs ont examiné le manuscrit.

Correspondance à Penchalaiah Palla.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Shaik, ABDa., Palla, P. Émission quantique accordable par déformation à partir de défauts atomiques dans le nitrure de bore hexagonal pour les bandes de télécommunications. Sci Rep 12, 21673 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-26061-w

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Reçu : 20 février 2022

Accepté : 08 décembre 2022

Publié: 15 décembre 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-022-26061-w

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